Chloë tạo một cú đột phá mạnh mẽ trong sự nghiệp diễn xuất của mình bằng vai diễn Hit-Girl trong bộ phim hành động siêu anh hùng Kick-Ass. Đây là một tác phẩm khá lạ được ra mắt đúng thời điểm những bộ phim thuộc thể loại siêu anh hùng của Marvel đang làm mưa làm gió trên thị trường phim ảnh thế giới, và Kick-Ass được giới phê bình nhiệt liệt chào đón với những lời ngợi khen không ngớt. Và cũng như tên nhân vật Hit-Girl của mình, Chloë đã tạo nên một cú hit đầy bất ngờ khi mà cô chỉ mới bước vào tuổi 13. Bên cạnh sự khen ngợi cho bộ phim, thì hầu hết các nhà phê bình và khán giả đều đánh giá rất cao tài năng của Chloë. Cô được xem là điểm sáng nhất của cả bộ phim, thậm chí nhà phê bình danh tiếng Roger Ebert đánh giá bộ phim lên mức bốn sao và còn nhấn mạnh về sự xuất hiện đầy tuyệt vời của Chloë. Để vào vai Hit-Girl đầy bản lĩnh, Chloë đã phải tham gia huấn luyện cùng đội ngũ diễn viên đóng thế của Thành Long trong suốt ba tháng trời.
Và kể từ sau vai Hit-Girl, Chloë được mệnh danh là “Nữ diễn viên bận rộn nhất Hollywood”. Dù tuổi đời còn rất trẻ, nhưng Chloë nổi bật hơn hẳn những diễn viên cùng lứa, hay so với những ngôi sao trẻ trước đó của Hollywood thì cũng hiếm ai có được thành tích nổi trội như Chloë khi mà trung bình một năm cô tham gia từ bốn đến năm phim trở lên. Dĩ nhiên, Chloë cũng có được rất nhiều cơ hội cộng tác với các nhà làm phim nổi tiếng, những diễn viên danh tiếng như vai diễn Isabelle trong bộ phim Hugo của đạo diễn Martin Scorsese, tác phẩm được đề cử 11 giải Oscar; vai diễn Carolyn Stoddard trong bộ phim kinh dị hài Dark Shadows của đạo diễn Tim Burton, hợp diễn cùng những ngôi sao lớn như Johnny Depp, Michelle Pfeiffer, Eva Green, Helena Bonham Carter; vai diễn Carrie White trong bộ phim kinh dịCarrie được cải biên từ tiểu thuyết nổi tiếng cùng tên của Stephen King… Riêng năm 2014 này, Chloë góp mặt trong bảy dự án phim điện ảnh, mà trong đó đáng kể nhất là bộ phim hình sựThe Equalizer (Thiện ác đối đầu) của đạo diễn Antoine Fuqua, cộng tác cùng nam diễn viên Oscar Denzel Washington.
Chloë hóa thân thành Teri, một cô gái trẻ bị một nhóm xã hội đen của Nga khống chế, còn Denzel Washington vào vai Robert McCall một cựu đặc vụ tài ba của chính phủ. McCall muốn bỏ lại đằng sau quá khứ đầy phức tạp của mình để hưởng thụ một cuộc sống an bình nhàn hạ với công việc một nhân viên siêu thị, nhưng rồi cuộc sống của McCall hoàn toàn thay đổi khi anh gặp Teri và không thể chống mắt để cô gái trẻấy rơi vào tay đám người Nga. Nhân vật Teri vốn dĩ được dành cho một nữ diễn viên lớn tuổi, nhưng Chloë đã tạo được một ấn tượng đầy mạnh mẽ cho đạo diễn Antoine Fuqua qua những vai diễn trước đó của cô, ông quyết định mời Chloë vào vai Teri và viết lại nhân vật này trẻ hơn để phù hợp hơn với Chloë. Antoine Fuqua đã từng cộng tác với Denzel Washington trong bộ phim hình sự nổi tiếng Training Day, và đem về cho Denzel Washington giải thưởng Oscar Nam diễn viên chính xuất sắc nhất cùng hàng loạt giải thưởng điện ảnh danh tiếng khác vào thời điểm lúc bấy giờ. Sau 13 năm tái hợp với The Equalizer, giới phê bình và các khán giả mong chờ bộ phim sẽ đặc sắc không thua kém gì Training Day năm xưa.
Ngoài công việc diễn viên, Chloë cũng là một người mẫu ảnh đang rất đắt giá hiện nay, khi hình ảnh của cô liên tục được xuất hiện trên trang bìa của các tạp chí lớn nhưW, Vogue, Marie Claire, Elle, Allure…
Và thời gian này, cái tên Chloë Grace Moretz cũng được cánh paparazzi săn đuổi theo từng giờ bởi mối quan hệ vô cùng mật thiết giữa cô và Brooklyn Beckham, cậu con trai cả của David Beckham. Chloë lớn hơn Brooklyn hai tuổi nhưng cô chưa bao giờ lên tiếng chính thức Brooklyn là bạn trai của mình, nhưng việc cả hai không ngừng đi chơi cùng nhau đã khiến mọi người không khỏi tò mò. Trong bài phỏng vấn với tạp chí Teen Vogue, Chloë thổ lộ: “Điều tôi cảm thấy hứng thú và thật sự yêu quý Brooklyn chính là niềm đam mê đối với điều mà cậu ấy khát khao, trở thành một ngôi sao bóng đá chuyên nghiệp. Cậu ta rất nghiêm túc về vấn đề này, và tôi rất quý những ai cùng lứa với mình mà có được những suy nghĩ nghiêm túc như thế”.
Vân Dương